室温下利用表面悬挂键实现块状金属到单原子催化剂的转变
单原子催化剂(SACs)具有最大的原子经济性和各种催化领域的优异性能,引起材料科学的关注。然而,SACs常规的合成方法具有高能量消耗,程序复杂,金属物质大量浪费和低产率等等问题,大大阻碍了它们的发展。中国科学技术大学吴宇恩课题组提出了一种简单的悬空键捕获策略,用于环境条件下,在易于接近的块状金属(例如Fe,Co,Ni和Cu)构建SACs。相关的研究成果发表在2019年11月1日的《Advanced Materials》上。
该课题组发现当将氧化石墨烯(GO)与金属泡沫混合并在环境条件下干燥时,M0将电子转移到GO上的悬空氧基团,并获得Mδ+(0<δ<3)物种。同时,Mδ+与GO的表面氧悬空键配位形成M-O键。随后,在超声处理的帮助下,M-O键将金属原子从金属泡沫中拉出,得到M SAs/GO材料。这种室温合成方法是一种多功能的平台,可轻松低成本地制造SACs,这对它们的大规模生产和各种工业反应的实际应用至关重要。
利用北京同步辐射装置(BSRF)1W1B-XAFS实验站获取的X射线吸收谱对催化剂的电子结构和几何结构进行了详细研究,通过对Fe、Co、Ni、Cu的扩展边(EXAFS)分析,发现金属原子与氧配位,同时没有发现M-M金属键的存在。该结果证明这种方法实现了块状金属向金属单原子催化剂的转变。该方法可以更高效和节能的制备单原子催化剂,有利于实现单原子催化剂的大规模制备。
发表文章:
Yunteng Qu, Liguang Wang, Zhijun Li, Peng Li, Qinghua Zhang, Yue Lin, Fangyao Zhou, Huijuan Wang, Zhengkun Yang, Yidong Hu, Mengzhao Zhu, Xuyan Zhao, Xiao Han, Chengming Wang, Qian Xu, Lin Gu, Jun Luo, Lirong Zheng, Yuen Wu*, Ambient synthesis of single atom catalysts from bulk metal via trapping of atoms by surface dangling bond, Advanced Materials, 31(2019), 1904496.