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高效去除氢气中微量CO研究

时间:2020年03月09日 点击数: 出处: 编辑:

  氢能是未来最理想的一种清洁能源。氢燃料电池汽车以氢气为燃料,能量转化效率高,清洁零排放,是未来新能源清洁动力汽车的主要发展方向之一。然而氢燃料电池汽车的推广目前仍然困难重重,其中一个关键难题是氢燃料电池电极的CO中毒问题。现阶段,氢气主要来源于甲醇和天然气等碳氢化合物的水蒸汽重整、水煤气变换反应等,通常含有0.5~2%的微量CO。作为氢燃料电池汽车的心脏,燃料电池电极极易被CO杂质气体毒化,从而致使电池性能降低和寿命缩短,严重限制了该类汽车的推广。富氢氛围CO优先氧化(PROX)是车载去除氢气中微量CO的最理想方式。然而现有PROX催化剂工作温度相对较高(室温以上)且区间窄,无法在寒冷条件下为氢燃料电池频繁冷启动过程中提供有效保护。 

  针对该技术难题,中国科学技术大学路军岭教授、韦世强教授、杨金龙教授等课题组密切合作,研究人员利用原子层沉积技术,首次在SiO2担载的Pt金属纳米颗粒表面上精准构筑出单位点Fe1(OH)x物种,进而形成了一种新型的Fe1(OH)x-Pt单位点界面催化剂结构。在富氢氛围一氧化碳氧化反应中,他们利用该催化剂首次在-75°C110°C的超宽温度区间,成功实现了100%选择性地一氧化碳完全去除,突破了现有的一氧化碳氧化反应中,催化剂工作温度高和温区窄的两大瓶颈限制,为解除氢燃料电池一氧化碳中毒休克危机,延长电池寿命,拓宽电池使用温度环境以及其民用推广等方面扫清了重大障碍。研究成果以“Atomically dispersed iron hydroxide anchored on Pt for preferential oxidation of CO in H2为题,于2019131日在线发表在国际权威期刊《Nature》上(Nature, 565, 631-635, 2019)。 

  该工作中,研究人员利用在北京同步辐射装置1W1B-XAFS实验站搭建的原位X-射线谱学平台,发现Fe1(OH)x物种在催化反应气氛中的结构是Fe1(OH)3Fe1原子与Pt纳米颗粒表面Pt原子形成Fe1-Pt的金属键,并且惊奇地发现该物种具有超高还原特性,在室温就实现氢气还原生成Pt-Fe1(OH)2,确定了在Pt颗粒表面上形成的Pt-Fe1(OH)3单位点界面是其催化活性中心,揭示了其催化反应机理。 

  金属氧化物界面在众多催化反应中起着至关重要的作用。该工作为人们设计高活性金属催化剂提供了一新思路。

  图:提议的在Fe1(OH)3 @ Pt (100)上进行CO氧化的反应途径 

  发表文章: 

  Lina Cao, Wei Liu, Qiquan Luo, Ruoting Yin, Bing Wang, Jonas Weissenrieder, Markus Soldemo, Huan Yan, Yue Lin, Zhihu Sun, Chao Ma, Wenhua Zhang, Si Chen, Hengwei Wang, Qiaoqiao Guan, Tao Yao, Shiqiang Wei*, Jinlong Yang* & Junling Lu* , Atomically dispersed iron hydroxide anchored on Pt for preferential oxidation of CO in H2. Nature, 2019, 565, 631. 

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