单原子Pt1嫁接法制得高性能Pt1@Fe-N-C多功能电催化剂

　　非贵金属催化剂（NPMCs）是贵金属催化剂有效且经济的替代者，其中，碳负载的过渡族金属（Fe，Co等）氮配位化合物（M-N-C）是最具潜力替代铂金催化剂的材料，用于质子交换膜燃料电池（PEMFCs）阴极氧还原反应（ORR）。高活性Fe-N-C材料已经可以做到接近Pt/C催化剂的ORR活性，但是Fe-N-C催化剂在PEMFCs苛刻工况环境下表现出电流急剧衰退现象，严重限制了此类材料的实际应用。北京航空航天大学材料学院水江澜课题组通过对Fe-N-C催化剂进行原子尺度的修饰，显著提高了此类材料在电池中的稳定性，相关研究成果发表于2017年9月4日的《Advanced Energy Materials》。 

　　该课题组将单原子Pt通过桥氧分子嫁接到Fe-N4活性中心，得到新活性位点Pt1-O2-Fe-N4，接枝催化剂在酸性介质中表现出略微增强的ORR活性，最为重要的是接枝催化剂在全电池中表现出显著增强的稳定性，这种稳定性增强得益于Pt1-O2-保护Fe位点免受双氧水破坏。另外，修饰的Fe-N-C催化剂还表现出意想不到的优异氧气析出（OER）和氢气析出（HER）活性，分别超越了商业RuO2和Pt/C (20 wt%)催化剂，进一步证明了接枝原子Pt与原始活性中心Fe之间的协同作用。这个研究通过精密设计单原子与单原子嫁接技术为提高和拓展非贵金属催化剂提供了一个新的思路。在这个研究工作中，同步辐射光源帮助该研究组解析了新的Pt1@Fe-N-C催化剂的精细结构。 

　　图1 使用北京同步辐射装置的XAFS解析Pt1@Fe-N-C催化剂结构。原始Fe-N-C的活性中心Fe原子和4个N原子配位并固定在C基底上，Pt原子通过一个O2分子嫁接在Fe原子上。 

　　发表文章： 

　　X. Zeng, J. Shui,* X. Liu, Q. Liu, Y. Li, J. Shang, L. Zheng,* R. Yu* “Single-Atom to Single-Atom Grafting of Pt1 onto Fe？N4 Center: Pt1@Fe？N？C Multifunctional Electrocatalyst with Significantly Enhanced Properties” Advanced Energy Materials 8 (2018), 1701345.