单原子银催化剂低温转化苯的研究

　　苯作为典型的挥发性有机化合物（VOC）之一，对人体健康和大气环境都有不利影响。苯的催化氧化是最有前途的技术之一，但一个关键的要求是催化剂应该对氧有强的活化能力，因为一个苯分子的完全矿化需要15个氧原子。复旦大学环境科学与工程系的唐幸福教授课题组近期在纳米结构氧化锰（HMO）表面负载单原子银，发现该单原子银催化剂对苯的低温氧化表现出很高的活性，相关的研究成果发表在2017年1月23日的《Environmental Science & Technology》上。 

　　该研究组通过反Ostwald ripening的方法合成了单原子银催化剂（Ag1/HMO），并通过XRD、TEM和HRTEM表征证明了单原子银催化剂的成功合成。苯的活性测试表明相对于HMO而言，Ag1/HMO在低温表现出很高的活性。根据动力学实验，在苯催化氧化反应中，苯和氧气的反应级数都接近1，说明苯在HMO上的氧化反应遵循M-K机理，也就是说HMO的晶格氧参与了苯的氧化反应。H2-TPR和O 1s XPS 数据表明Ag1/HMO拥有大量的表面晶格氧可以用于苯的氧化。同时，价带XPS和密度泛函理论计算证明单个Ag原子的4d轨道中心上移，有利于提高对气态氧气的活化。因此单原子银催化剂对表面晶格氧和气态氧优异的活化能力是它具有高苯催化氧化活性的重要原因。这项工作对于设计高效去除挥发性有机物的金属氧化物催化剂有一定的指导意义。 

　　利用北京同步辐射装置（BSRF）4B9B-光电子能谱实验站获得Ag1/HMO、HMO和Ag单质的价带XPS谱。Ag单质的4d轨道中心位于4.3 eV。从Ag1/HMO和HMO之间的差谱可以看出，Ag1/HMO中孤立Ag原子的A4d轨道中心明显上移，位于2.3 eV。 

　　发表文章： 

　　Yaxin Chen, Zhiwei Huang, Meijuan Zhou, Zhen Ma, Jianmin Chen, and Xingfu Tang* Single Silver Adatoms on Nanostructured Manganese Oxide Surfaces: Boosting Oxygen Activation for Benzene Abatement. Environ. Sci. Technol. 2017, 51, 2304？2311.