二维碳化钒对铀的高效富集及其相互作用机理研究

　　环境中放射性污染的高效治理以及核废物的妥善处置是当前制约核能健康发展和广泛应用的关键因素。二维过渡金属碳化物片层材料（MXene）是近期能源与环境领域的研究热点。MXene具有大量的端基活性位点和和独特的纳米多层结构，是容纳放射性核素离子的理想载体材料。更为重要的是，这类纯无机的材料表现出优异的抗辐照性能以及良好的导热性能，有望用于将来强辐射、高释热等极端条件下的核素分离应用。中国科学院高能物理研究所核能放射化学课题组以碳化钒型MXene（V2CTx）吸附铀酰离子作为示范，首次证实了MXene材料可用于放射性核素的高效去除，相关研究成果发表在2016年6月7日的ACS Applied Materials & Interfaces上。 

　　利用北京同步辐射装置（BSRF）1W1B-XAFS实验站技术对U与V2CTx的相互作用机理以及材料中V的价态进行分析。 

　　该研究组首先通过HF刻蚀V2AlC三元金属陶瓷粉体的方法制备了高质量V2CTx，后续的吸附实验表明V2CTx对U（VI）具有较高的吸附容量（174 mg g-1），较快的吸附动力学（4 h），以及良好的离子选择性。吸附等温线表明多层吸附模型更适合用来描述该材料对铀酰离子的吸附过程，这可能与其表面含有不同类型的端基（-OH，-F等）有关。 

　　为了进一步研究V2CTx与铀酰离子的相互作用机理，该研究组利用同步辐射技术对铀原子周围的配位结构信息进行解析，扩展X射线吸收精细结构谱（EXAFS）结果表明铀酰离子与该片层材料钒活性位点上的两个羟基结合形成了稳定的二齿配合物，从而实现对U（VI）快速高效吸附。同时利用第一性原理建立模型进行理论计算，得到V2CTx-U配合物的能量最优构象和配位模式均与EXAFS结果保持一致。此外，还通过X射线吸收近边结构光谱（XANES）对V2CTx以及母体材料V2AlC中V的价态进行了估算。 

　　由于目前能够制备得到的MXene材料大于15种，根据元素组成和结构的不同它们的性质也各异，将这类材料用于核素吸附分离，则具有很强的可选性和多样性。该研究工作为将来MXene材料在核废物处理以及环境中的放射性核素移除方面的应用奠定了基础。

　　发表文章： 

　　Lin Wang, Liyong Yuan, Ke Chen, Yujuan Zhang, Qihuang Deng, Shiyu Du, Qing Huang,* Lirong Zheng, Jing Zhang, Zhifang Chai, Michel W. Barsoum, Xiangke Wang, and Weiqun Shi* Loading Actinides in Multi-layered Structures for Nuclear Waste Treatment: the First Case Study of Uranium Capture with Vanadium Carbide MXene. ACS Appl. Mater. Interfaces 8(2016), 16396−16403.