北京同步辐射装置吸收谱学课题组在电催化析氧反应机理研究方面取得重要进展
近日,中国科学院高能物理研究所科研团队在电解水析氧反应(OER)催化机理研究方面取得重要进展。他们通过配位工程选择性激活晶格氧位点,实现了OER反应活性和稳定性的显著提升,相关工作以“Selective Activation of Lattice Oxygen site Through Coordination Engineering to Boost the Activity and stability of Oxygen Evolution Reaction”为题于2024年6月15日在线发表在国际著名学术期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。
图 Ru和Zn共掺杂提升OER活性和稳定性示意图
该研究工作提出了一种选择性激活Ru位点周围晶格氧的有效策略,通过配位工程合成了Ru和Zn共掺杂Co3O4的尖晶石型电催化剂,在10 mA cm-2下显示出172 mV的超低过电势,并且在10 mA cm-2下对碱性OER显示100小时的长期稳定性。原位XAFS和DEMS揭示了其在OER过程中晶格氧的参与受到抑制。DFT模拟表明,晶格氧 p能带中心上移与Ru d带有更强的重叠,进一步降低了OER的反应能垒,同时也增强了Ru的结构稳定性。因此,通过配位工程选择性激活晶格氧位,可以为晶格氧介导的OER电催化剂的合理设计提供新的途径。
中国科学院高能物理研究所博士研究生张贵凯为论文第一作者,储胜启副研究员、董俊才特聘青年研究员、张静研究员为论文的共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学重点项目、国家重点研发计划、中国科学院青促会优秀会员、中国科学院仪器设备功能开发技术创新项目等多个项目的支持。
该工作依托北京同步辐射装置1W1B-X射线吸收谱学实验站完成,实验站自主发展的电化学原位池和原位XAFS测试方法为电催化剂的构效关系研究提供了重要的实验支持。近年来,实验站工作人员发展了多种电化学原位表征装置和测量方法,包括时间分辨QXAFS方法、各种电化学原位池、电化学原位XAFS方法、XAFS-XRD联用装置等等,为广大的电化学研究用户提供了不可或缺的原位XAFS表征手段。