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在线XAFS实现光催化分解水材料结构定量解析--BSRF
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2017

在线XAFS实现光催化分解水材料结构定量解析

文章来源: 发布时间:2018-06-21 【字体:      

  近期华东理工大学材料科学与工程学院杨化桂教授和李春忠教授团队在光催化分解水材料构效关系探索中取得重要进展,首次直接测量在工作状态下的一氧化铂助催化剂材料作为活性位点的结构,并且实现了对其结构的定量解析,相关的研究成果发表在2017103日的《Journal of Materials Chemistry A》上,并被编辑选为Hot Paper 

   

  1 利用在线XAFS手段表征出一氧化铂材料在不同反应状态下的键长与配位变化 

  太阳能驱动的光催化分解水产氢技术是开发可持续能量来源的有效途径之一。近期,该团队开发出了一种新型的一氧化铂助催化剂材料,其具有单向抑制氢气氧化过程的能力,并能高效催化水分解产氢过程。尽管一系列的表征测试技术可以实现对活性位点的原子级别的测量,比如扫描隧道电镜、温度程序脱附和密度泛函理论模拟等等,但这些技术都无法实现在光催化分解水的真实反应环境(固液相)中进行测试。其中,作为一个强有力的工具,X射线吸收精细结构谱学表征可以研究材料活性位点的本体的几何与电子结构,即使测量位置是在固液相中。然而,对于光催化分解水过程中活性位点结构的定量化解析仍然缺失。若能补全这个主要是由于真实反应过程中的活性位点结构未知的缺失部分,对于构建理论与实验之间的桥梁具有重要的意义。 

  利用北京同步辐射装置(BSRFX射线吸收谱技术直接观察到并定量解析了一氧化铂活性位点在光催化分解水过程中的结构变化。该团队发现,在光催化分解水过程中,一氧化铂助催化剂材料中的铂氧键长变为了2.13埃、配位数变为了2.5。这组数据和反应前后离线状态下的一氧化铂助催化剂材料中的数据有所差异,键长变化了2.9%、配位数变化了37.5%。这一结果首次实现固液相中催化剂材料活性位点在工作状态下的结构定量解析,同时也许会促使人们用截然不同的观点来考虑光催化分解水催化剂材料的结构与构效关系探索,并会促进一些与传统所不同的新颖的观点来制备更高效的光催化分解水催化剂材料。 

  发表文章: 

Yu Hang Li, Chunzhong Li* and Hua Gui Yang*, Quantitative Analysis of PtO Structure during Photocatalytic Water Splitting by Operando XAFS. Journal of Materials Chemistry A, 2017, 5, 20631-20634.

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