单原子铁——高效的电化学氧还原催化剂

　　氧还原反应（ORR）是质子交换膜燃料电池和金属空气电池等清洁能源转化技术中的关键步骤。贵金属材料是一类高效的氧还原催化剂，但昂贵的价格、储量低、稳定性及甲醇耐受性差等问题，阻碍其大规模的应用。于是，发展高活性、高稳定性的非贵金属催化剂成为了近年来的研究热点。众多材料中，铁基材料被认为是最有潜力替代贵金属催化剂。为了更好的推动铁基材料的发展和应用，深入探索铁基材料的反应活性位点和进一步提高其催化性能具有重要的意义。增加催化剂暴露的活性位点是提高催化活性的最有效的途径之一。单原子催化剂能够最大程度的提供活性位点，实现最大化的原子效率，成为催化剂研究领域的新热点。然而，制备高载量、在催化过程中仍保持原子级分散状态的单原子催化剂仍是一个巨大的挑战。 

　　清华大学化学系李亚栋教授课题组发展了一种分子笼封装前驱体热解策略，制备了高载量的Fe单原子催化剂,球差电镜和同步辐射表征验证了Fe以单原子的形式存在。该催化剂对ORR反应展现出优异的催化活性，高稳定性和甲醇耐受性。我们通过对照实验对催化剂的活性位点进行了辨认和研究。该研究为制备高载量的单原子催化剂提供了一条新的思路，揭示了ORR反应的催化活性位点，为单原子催化剂的应用做出了贡献，相关研究成果被选为内封面，发表在Angew. Chem. Int. Ed.  

　　利用北京同步辐射装置（BSRF）对单原子铁催化剂的结构进行了精确的表征，确认了Fe 是以单原子形式存在，单原子Fe被周围的4个N原子配位，形成Fe-N4结构，同时一个氧分子垂直吸附在Fe原子上。该催化剂的原子结构的确认为探究其在ORR反应中的活性位点起到了至关重要的作用。 

　　发表文章： 

　　Yuanjun Chen+, Shufang Ji+, Yanggang Wang+, Juncai Dong, Wenxing Chen, Zhi Li, Rongan Shen, Lirong Zheng, Zhongbin Zhuang, Dingsheng Wang* and Yadong Li*, Isolated Single Iron Atoms Anchored on N-Doped Porous Carbon as an Efficient Electrocatalyst for the Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed. 2017, 56, 6937-6941.