硅橡胶/二氧化硅复合材料在不同应变下的结构演变进行研究

　　纳米二氧化硅对硅橡胶有显著的补强效果，可使硅橡胶的断裂能增加三个数量级，比天然橡胶/炭黑体系多了1-2个数量级，但是其补强机理一直存在较多争议。目前普遍接受的观点是纳米填料聚集体在橡胶内形成三维填料网络。项目组利用北京同步辐射装置4W1B-X射线成像实验站的X射线Nano-CT技术，对硅橡胶/二氧化硅复合材料在不同应变下的结构演变进行研究。通过三维图像处理技术，得到了不同应变条件下的二氧化硅纳米填料三维结构信息，观察到了拉伸外场条件下，二氧化硅纳米填料和硅橡胶分子链网络出现了由应力诱导产生的相分离。研究表明，拉伸过程中，纳米填料聚集体和填料网络经历了断裂破坏、迁移和纳米填料聚集体及填料网络的可逆交联。在硅橡胶/二氧化硅复合体系在应力诱导相分离的产生过程中，可能包含“聚合物的断裂”、“聚合物的可逆交联”、“聚合物链或交联点主要区域的转化”、“填料或纤维的拉出或者断裂”等机理，因此二氧化硅填充硅橡胶才具有如此显著的增强效果。拉伸过程中，天然橡胶/炭黑的体系在拉伸过程中，填料的连贯性由90%降低至40%以下，而硅橡胶/二氧化硅体系中，二氧化硅的的连贯性则基本不变，说明在拉伸过程中不仅存在网络的破坏同时存在网络的重构。 

　　图1. 不同应变下的填料网络三维结构图像 

　　发表文章： 

　　Lixian Song, Zhen Wang, Xiaoliang Tang, Liang Chen^*, Pinzhang Chen, Qingxi Yuan, and Liangbin Li^* Visualizing the Toughening Mechanism of Nanofiller with 3D X-ray Nano-CT: Stress-Induced Phase Separation of Silica Nanofiller and Silicone Polymer Double Networks, Macromolecules, 2017, 50 (18), 7249–7257.